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由于甲烷分子的高度结构对称性和低极性,百货使得对CH4的亲核和亲电攻击都具有挑战性,于是难以活化。已发现在相对较低的温度下,全部晶格氧对甲烷的活化占主导地位而不是分子氧,全部这是一种预活化过程,而后者在较高的温度下起着更重要的作用,在空位促进吸附后形成催化循环。原位DRFITS和第一性原理DFT计算进行的表面研究表明,玩意反应中间体十分稳定,玩意随着温度的升高从甲氧基CH3-O-Fe到桥联双齿(bridging bidentate)甲酸盐b-HCOO-Fe到单齿(monodentate)甲酸盐m-HCOO-Fe的演化,直至最终形成二氧化碳。
引言自页岩革命以来,百货天然气的主要成分(90%)甲烷已被公认为是常规化石燃料的潜在绿色和经济替代品。全部图5预催化反应过程机理展示。
我们在(110)晶面的基础上,玩意进行的反应过程的推演,发现了反应的两个阶段:预催化反应过程和催化反应循环。
这种结构在低温(500°C)催化甲烷氧化反应中十分高效且热稳定,百货起燃温度低至230°C,对二氧化碳的选择性高达100%。全部(d)CT-Sn(II)@Ti3C2的高倍率TEM图像。
(b,玩意c)分别在Zn-MXene层上沉积0.1 µAhcm-2的Li后的STEM图像和相对应元素分布。百货还提出了一些未来研究的观点和展望。
(h,全部i)在MXene阵列上沉积20mAhcm-2Li后的SEM图像。玩意(f)在垂直MXene-Li阵列上沉积1mAhcm-2Li后的SEM图像。
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